{"id":16713,"date":"2017-03-06T15:42:42","date_gmt":"2017-03-06T15:42:42","guid":{"rendered":"https:\/\/cnpem.staging.wpengine.com\/?p=16713\/"},"modified":"2022-01-21T15:49:32","modified_gmt":"2022-01-21T18:49:32","slug":"dispositivos-cataliticamente-ativos-semelhantes-a-membranas","status":"publish","type":"post","link":"https:\/\/cnpem.br\/en\/dispositivos-cataliticamente-ativos-semelhantes-a-membranas\/","title":{"rendered":"Dispositivos cataliticamente ativos semelhantes a membranas"},"content":{"rendered":"<p><img decoding=\"async\" class=\"alignleft\" src=\"https:\/\/i1.wp.com\/lnls.cnpem.staging.wpengine.com\/wp-content\/uploads\/2017\/02\/cat-1.png?resize=300%2C277\" alt=\"cat-1\" \/><\/p>\n<p>\u00c9 bem conhecido que, para muitas rea\u00e7\u00f5es catalisadas por metal, o suporte influencia as propriedades catal\u00edticas das part\u00edculas do metal. O efeito forte de intera\u00e7\u00e3o metal-suporte (SMSI) pode ser devido a:<\/p>\n<ul>\n<li>efeitos geom\u00e9tricos: por exemplo, as nanopart\u00edculas met\u00e1licas (MNPs) s\u00e3o cobertas por grupos funcionais do suporte que migram para a superf\u00edcie das nanopart\u00edculas durante a rea\u00e7\u00e3o.<\/li>\n<li>efeitos eletr\u00f4nicos (transfer\u00eancia de carga entre suporte e nanopart\u00edculas).<\/li>\n<\/ul>\n<p>De fato, a camada de cobertura pode criar novos s\u00edtios cataliticamente ativos ou tamb\u00e9m bloquear o acesso a eles, se tornando prejudiciais \u00e0s propriedades catal\u00edticas das nanopart\u00edculas.<\/p>\n<p><strong>Contudo, o forte efeito de intera\u00e7\u00e3o metal-suporte ainda n\u00e3o \u00e9 perfeitamente compreendido, especialmente para o caso em que o l\u00edquido i\u00f4nico (IL) est\u00e1 ligado covalentemente ao suporte.<\/strong> O efeito de suporte do l\u00edquido i\u00f4nico pode acuar como uma barreira f\u00edsica que controla o acesso ou remo\u00e7\u00e3o de reagentes, intermedi\u00e1rios e produtos a partir do s\u00edtio cataliticamente ativo. Este processo se assemelha ao fluxo de fluidos (reagentes e produtos) atrav\u00e9s de uma membrana quimicamente ativa composta de catalisadores i\u00f4nicos de fase l\u00edquida \/ NPs suportados em espa\u00e7o confinado, isto \u00e9, um fen\u00f4meno fora do equil\u00edbrio (ver Figura 1). Um ponto principal deste n\u00e3o equil\u00edbrio \u00e9 que todas as transforma\u00e7\u00f5es qu\u00edmicas que ocorrem com um catalisador no decurso da sua opera\u00e7\u00e3o t\u00eam de ser consideradas como inerentemente ligadas \u00e0 rea\u00e7\u00e3o principal de \u201cacoplamento\u201d. De fato, j\u00e1 foi demonstrada a forma\u00e7\u00e3o de gaiolas i\u00f3nicas em torno de complexos organomet\u00e1licos em pel\u00edculas finas de catalisadores i\u00f4nicos de fase l\u00edquida suportados.<\/p>\n<div style=\"width: 441px\" class=\"wp-caption alignleft\"><img loading=\"lazy\" decoding=\"async\" src=\"https:\/\/i2.wp.com\/lnls.cnpem.staging.wpengine.com\/wp-content\/uploads\/2017\/02\/cat-2.png?resize=431%2C243\" alt=\"cat-2\" width=\"431\" height=\"243\" \/><p class=\"wp-caption-text\"><em>Figura 1: Representa\u00e7\u00e3o esquem\u00e1tica de catalisadores imobilizados em dispositivo i\u00f4nico l\u00edquido semelhante a membrana.<\/em><\/p><\/div>\n<p>L. Luza e colaboradores [1] relataram um forte efeito de suporte catal\u00edtico em nanopart\u00edculas de pal\u00e1dio (Pd-NPs) suportadas em l\u00edquido i\u00f4nico de organos\u00edlicas h\u00edbridas. Aparentemente, a hidrofobicidade do l\u00edquido i\u00f4nico desempenha um papel central na hidrogena\u00e7\u00e3o seletiva de dienos para monoenos (uma liga\u00e7\u00e3o dupla) controlando o acesso de dienos aos s\u00edtios ativos na superf\u00edcie das nanopart\u00edculas.<\/p>\n<p>Mais recentemente, L. Luza e colaboradores [2] tentaram entender a natureza da intera\u00e7\u00e3o metal-suporte e relacionar as mudan\u00e7as induzidas pelo suporte nas propriedades catal\u00edticas com as mudan\u00e7as nas propriedades eletr\u00f4nicas dos M-NPs. Para este trabalho, eles escolheram organosilicas h\u00edbridas preparadas por processos sol-gel usando c\u00e1tions de 1-n-butil-3- (3-trimetoxisililpropil)imidaz\u00f3lio associadas com \u00e2nions hidrof\u00edlicos e hidrof\u00f3bicos que podem ser facilmente decorados com part\u00edculas Pd-NPs bem dispersas e de tamanho semelhante (1,8- 2,1 nm) por simples deposi\u00e7\u00e3o por pulveriza\u00e7\u00e3o. Al\u00e9m disso, estes materiais h\u00edbridos de l\u00edquidos i\u00f4nicos exibem propriedades semelhantes a membranas s\u00f3lidas.<\/p>\n<p>A localiza\u00e7\u00e3o dos Pd-NPs impressos por pulveriza\u00e7\u00e3o em diferentes suportes foi determinada por an\u00e1lise de RBS (Rutherford backscattering) e HS-LEIS (low energy ion scattering) e se mostrou modulada pela for\u00e7a do par de \u00edons de contato formado entre o c\u00e1tion imidaz\u00f3lio e o \u00e2nion, em vez do tamanho dos poros e da \u00e1rea de superf\u00edcie do l\u00edquido i\u00f4nico de organosilica h\u00edbrida.<\/p>\n<p>Em contraste, o di\u00e2metro dos poros e a \u00e1rea de superf\u00edcie dos suportes h\u00edbridos exibem uma correla\u00e7\u00e3o direta com a hidrofobicidade do \u00e2nion. A an\u00e1lise de XPS (X-Ray Photoemission), realizada no LNLS, mostrou que o componente superficial Pd (0) diminui com o aumento da for\u00e7a da liga\u00e7\u00e3o i\u00f4nica entre o c\u00e1tion imidaz\u00f3lio e os \u00e2nions (par de \u00edons de contato). A constata\u00e7\u00e3o \u00e9 corroborada por altera\u00e7\u00f5es no n\u00famero de coordena\u00e7\u00e3o associado ao espalhamento de Pd-Pd em EXAFS medido na linha de luz XDS do LNLS.<\/p>\n<p>Deste modo, verifica-se que a intera\u00e7\u00e3o do l\u00edquido i\u00f4nico com a superf\u00edcie do metal ocorre atrav\u00e9s de pares (ou agregados) de contato do l\u00edquido i\u00f4nico. As seletividades observadas de \u2265 99% a monoenos na convers\u00e3o completa de dieno indicam que a seletividade \u00e9 intr\u00ednseca \u00e0s superf\u00edcies met\u00e1licas Pd deficiente em eletrons neste ambiente i\u00f3nico \u201crestrito\u201d. Isto sugere que os l\u00edquidos i\u00f4nicos h\u00edbridos de organosilicas \/ Pd-NPs em condi\u00e7\u00f5es multif\u00e1sicas (\u201cmistura assim\u00e9trica din\u00e2mica\u201d) operam de forma semelhante \u00e0s membranas cataliticamente ativas: isto \u00e9, longe do equil\u00edbrio termodin\u00e2mico. Investiga\u00e7\u00f5es cin\u00e9ticas detalhadas mostram que a taxa de rea\u00e7\u00e3o \u00e9 de ordem zero em rela\u00e7\u00e3o ao hidrog\u00e9nio e \u00e9 dependente da fra\u00e7\u00e3o da superf\u00edcie do catalisador coberta pelo substrato e\/ou pelo produto<strong>.<\/strong><\/p>\n<p><strong>A rea\u00e7\u00e3o prossegue atrav\u00e9s da r\u00e1pida inclus\u00e3o e sor\u00e7\u00e3o do dieno para a superf\u00edcie met\u00e1lica do l\u00edquido i\u00f4nico \/ Pd saturada com esp\u00e9cies H. Isto \u00e9 seguido por migra\u00e7\u00e3o de hidreto revers\u00edvel para gerar um intermedi\u00e1rio pi-alilo.<\/strong> A elimina\u00e7\u00e3o redutiva deste intermedi\u00e1rio, o passo formal na determina\u00e7\u00e3o da taxa da rea\u00e7\u00e3o, gera o alceno que \u00e9 expelido rapidamente da fase de l\u00edquido i\u00f4nico para a fase org\u00e2nica.<\/p>\n<p><strong>Fontes:<\/strong><\/p>\n<p>[1] L. Luza, A. Gual, C. P. Rambor, D. Eberhardt, S. R.Teixeira, F. Bernardi,\u00a0 D. L. Baptista and\u00a0 J. Dupont<em>, Hydrophobic effects on supported ionic liquid phase Pd nanoparticle hydrogenation catalysts<\/em>. <strong>J. Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 18088\u221218091. DOI: 10.1039\/C4CP03063J<\/strong><\/p>\n<p>[2] Leandro Luza, Camila P. Rambor, Aitor Gual, Fabiano Bernardi, Josiel B. Domingos, Thomas Grehl, Philipp Bru\u0308ner, and Jairton Dupont, <em>Catalytically Active Membranelike Devices: Ionic Liquid Hybrid Organosilicas Decorated with Palladium Nanoparticles<\/em>. <strong>ACS Catal., 2016, 6 (10), pp 6478\u20136486. DOI: 10.1021\/acscatal.6b01813<\/strong><\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"<p>\u00c9 bem conhecido que, para muitas rea\u00e7\u00f5es catalisadas por metal, o suporte influencia as propriedades catal\u00edticas das part\u00edculas do metal. 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